2026-10-23
东北大学用大模型抽候选,再按 PCT 人工重算焓熵,收成四千余篇、三万余条储氢库。XGBoost 容量测试 R² 为 0.868,室温平衡压误差仍超过一个数量级。
固态储氢能不能用,不只要看材料能塞进多少氢,还要看它在目标温度下的平衡压。文献里这两类数经常没法放进同一张表。重量储氢密度有人按化学式的理论值报,有人报循环里真正可逆的容量,有人报某一组温压下测到的数,偶尔还把「每个金属原子几个氢」写成重量百分比。决定平衡压的焓变和熵变,散落在各篇的压力-组成-温度曲线里,很少被整理成能直接建模的字段。大模型已经能从论文里批量抄数。抄来的数对不上单位,也替代不了从多温度曲线上读平台压。
DigHyd 由日本东北大学 WPI-AIMR 的 Hao Li、Shin-ichi Orimo 团队与东京大学合作建成。流程分成两截。
先用关键词和文献库圈出储氢、金属氢化物论文,LLM 抽出化学组成、报道的储氢密度、PCT 曲线或文中已给出的热力学量,并保留 DOI。抽出结果只当候选,不直接入库。
入库的热力学由人重做。金属氢化物按「金属加氢气生成氢化物」这个反应定义焓变和熵变。论文如果给了多个温度的 PCT 曲线,就读出各温度的平台压,做 van't Hoff 图:平衡压的对数对温度倒数作图,斜率给出焓变,截距给出熵变。文中直接写了焓熵的,也拿图里的曲线再对一遍。只计金属氢化物,这一步落实了 4,643 条重量储氢密度,以及 652 对焓变和熵变。全库是 4,000 多篇实验文献、30,000 多条记录。严格热力学只占其中一窄条。
他们有意不存某一个固定温度的平衡压,只存焓和熵。换一个使用温度,平衡压可以再算。室温平衡压就是用这条关系从焓熵推出来的工程指标,同时卷进了吸热多少和气态氢的熵。
间隙氢化物的重量储氢密度分布窄,中心大约 1.73 wt%,样本 2,859 条。盐型离子氢化物 1,785 条,容量更高、更散,焓变也整体更大,放氢更吃能量。两边的熵变有重叠,气态氢的熵占了大头,材料类别分不干净。焓熵样本少得多:间隙 371 对,盐型 281 对,加起来正好是那 652 对。LaNi5、MgH2、LiBH4 三类原型里,替换元素和添加剂之后,容量、平衡压、吸放氢温度都铺得很开。同一化学式家族内部的跨度,不比类别之间小。
预测实验按 80:20 切训练和测试,对照符号回归和 XGBoost。图上的容量目标是 log10(w/⟨M⟩),按平均原子量归一后的对数容量,不是原始的 wt%。
| 模型 | 目标 | 测试 R² | 测试 RMSE | 测试条数 |
| 符号回归 | 容量 | 0.800 | 0.220 | 394 |
| XGBoost | 容量 | 0.868 | 0.164 | 394 |
| 符号回归 | 室温平衡压 | 0.750 | 1.418 log10(MPa) | 216 |
| XGBoost | 室温平衡压 | 0.786 | 1.281 log10(MPa) | 216 |
容量上 XGBoost 更好。训练集 1,573 条,它的 R² 是 0.930,符号回归是 0.828。压力上两边的测试误差都超过 1 个 log10(MPa),平均差一个数量级以上。XGBoost 训练集 R² 到 0.992、RMSE 只有 0.248,测试 RMSE 回到 1.281。正文把两种模型写成表现相当。
做筛选的人要的是能换温度的热力学,不是某一篇论文里写死的 25°C 或 300°C。652 对焓熵是人对照 PCT 核对过的,这是库和「LLM 抽一张大表」的差别。符号回归留下可对照元素特征的显式式子,XGBoost 把容量拟合得更紧,说明成分和储氢行为之间有可学习的关系。这篇本身是 Applied Physics A 的 Commentary,容量分布和一部分曲线转自更早的 Chemical Science 论文,新放上来的是 XGBoost 对照。它是一份校对过的数据底盘,加上一次回归实验。
热力学覆盖远小于容量条目。多孔材料和多数复杂氢化物的严格焓熵还在计划里,现在的统计对比主要是间隙氢化物对盐型氢化物。室温平衡压的测试 RMSE 超过一个数量级,拿来判断材料能不能落在 1 到 10 bar 的工作窗,会经常判错。XGBoost 在压力上的训练测试差距,正文用「相当」盖过去了。回归用了 1,967 条容量和 1,078 条压力,相对 4,643 与 652 的筛选条件,正文没有写清。LLM 抽取阶段的错误率也没有单列,读者看不到人工改掉了多少。